催化燃烧反应基本原理
1970年代,Pfefferle首次清楚地提出了平滑催化燃烧的定义,并证实了催化燃烧是一种较稀的气体化合物,在催化剂表面进行无火焰点燃,不会产生明显的空气污染物,同时产生CO2和吐0,并释放大量热量。燃烧室必须有足够的高活化能来维持燃烧反应,在无催化剂条件下,产生一种活化能,大约需要100-200kJ/mol,对比无催化剂条件下的化学变化,有催化剂参与的化学变化,化学反应速度很快,本身在反应前后没有发生任何变化。催化剂在低温下燃烧产生活化能,因此活化能必须降低;催化剂提供了可列举的反映途径,反映出温度低于氮氧化合物生成范围,反映出又有一个完全的氧化还原反应,因此不易产生CO及其氮氧化合物。
催化反应分为单相电催化和多相(异形)催化两种,根据催化剂与反应物所处的物相不同而不同。前者指催化剂与反应物所处的物相相同,后者指催化剂与反应物相反。固相催化反应是普遍的,即催化剂处于固相,而反应物处于液相。
在图2-1中可以看到异象催化和单相电催化反应整个过程中动能的变化趋势。多组分催化反应和单相电催化反应都是化学反应,从图上可以看到:反应物的总动能大于物质的总动能;此外还可以看出,催化剂的存在是否对反应的初始和终态动能没有危害。异象催化反应的整个过程包括:外扩散■吸咐■表面反映■吸附,以然料和空气中的氧分子为反应物,首先在两者之间进行外扩散,然后在两者之间进行吸附反映,然后在反映所需的活化能已吐出的情况下,吸咐■表面反映■吸附,从而产生吸络离子;最后,吸附反映,摆脱所需的活化能Edes,物质向周边扩散。
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图2-2显示了在异像催化燃烧过程中化学反应速率随温度的变化趋势。由图表可以看出,在动力学模型操纵的区域,反应物在催化剂表面反映出发热释放、液体加热和催化剂表面;在进入质量传递保护区后,由于质量传递效应,化学反应速率基础没有改变,但反映出温度继续升高,而进入催化反应燃烧单相电反应区,在这里质量传递保护区内的物料基础发生了彻底的转变。这样,就可以得到催化剂表面反应物的温度对化学反应速度有很大的危害,使反应物在低温下进行催化燃烧平稳反映。